Николаос Скуфас родился в Комботионе близ города Арта, Эпир в 1779 году. В Арте он окончил школу и через некоторое время занялся производством головных уборов. Отсюда и его фамилия, от Шаблон:Lang-el (скуфос) — «шапка».
Скуфас и его соратники, со всеми мерами конспирации, приступили к расширению организации и посвящению в неё членов греческих общин в России. Что касается Москвы и Петербурга, результаты были в начале были не блестящими, но в Одессе к 1816 году число посвящённых было значительным.
В Одессе Скуфас встретился и сотрудничал с Антимосом Газисом, который взял на себя ответственную миссию посвящения клефтов (то есть, греческих партизан) в Средней Греции.
Сам Скуфас взял на себя миссию распространить идеи общества на Пелопоннесе. С этой целью он выехал в Константинополь, но заболел и в течение года умер, 13 июля1818 года.
Скуфас похоронен в православном храме в константинопольском районе Мега-Ревма.
Скуфас не увидел плодов деятельности общества — восстание разразилось в 1821 году и после 9-летней Освободительной войны привело к воссозданию греческого государства. Но в национальной памяти и историографии имя этого человека, самого малограмотного из трёх основателей «Филики Этерия», осталось как имя человека, которому принадлежит инициатива создания этого общества.
Николаос Скуфас в филателии
200-летие Николаоса Скуфаса в 1979 году греческая почта отметила выпуском почтовой марки с портретом борца за независимость страны.