Афинская академия была основана 18 марта1926 года и своим названием обязана древней Академии Платона. Официальный Устав академии был закреплен правительственным постановлением от 1929 г. С некоторыми изменениями и дополнениями это постановление действует по сей день, согласно ему основным направлениям деятельности Национальной академии Греции являются:
Главный корпус Афинской академии расположен между ул. Панапистимиу (ул. Университетская) и ул. Акадимиас (ул. Академическая) в Афинах. Наряду с Афинским университетом и Национальной библиотекой Греции он является составной частью так называемой неоклассической Афинской трилогии, созданной в 1859 г. по проекту датского архитектора Теофил фон Хансена.
Средства для сооружения Афинской академии были предоставлены магнатом Симоном Синасом, первый камень был торжественно заложен 2 августа1859 г. С 1861 г. сооружение строилось быстрыми темпами под руководством Эрнста Зиллера, но внутригосударственная нестабильность, а впоследствии и свержение короля Оттона мешали строительству, пока оно не было остановлено в 1864 году.
Работы возобновились только в 1868 году. Однако окончательное завершение состоялось в 1885 г., стоимость строительства составила 2 843 319 золотых драхм. Скульптуры были созданы греком Леонидасом Дросисом, в то время как фрески и художественное оформление выполнил австриец Кристиан Грайпенкерл.
В 1914 г. здесь разместился Византийский музей и Государственный архив. Наконец, 24 марта1926 года здание было передано вновь созданной Афинской академии.