Родился в семье итальянских иммигрантов. С самого детства проявлял интерес к музыке, в особенности к пению, рано начал заниматься игрой на скрипке. В 15-летнем возрасте гитарист Армандо Нейра (Armando Neira) пригласил юношу в свой музыкальный коллектив. Это был его первый профессиональный дебют. Для выступлений он взял псевдоним Alberto Dual, иногда также выступал под псевдонимом Carlos Duval.
Позже пел с оркестрами Хулио Де Каро (1934), Аугусто Педро Берто (1935) и Мариано Родас (1937).
В 1938 году ушёл из оркестра, занялся медициной, но вскоре присоединился к оркестру «Los Indios», которым руководит врач и пианист Рикардо Тантури. 8 января 1941 года вышел первый диск оркестра Tanturi с вокалистом Альберто Кастильо — так он принял свой окончательный псевдоним, буквально перед самым выходом первого диска Тантури.
С оркестром Tanturi связан его стиль, который был с ним всю его музыкальную карьеру: с широкими галстуками и платком в верхнем кармане. Был известен своими яркими жестами и манерой одеваться[1]Шаблон:Нет АИ.
В 1940-х годах был известен как «El Cantor de los 100 Barrios Porteños» (Певец 100 районов Буэнос-Айреса).
Обладал характерным специфическим голосом/ Последний успех[2]Шаблон:Нет АИ пришел к Кастильо в 1993 году, когда он записал диск «Siga el baile» с аргентинской рок-группой «Los Autenticos Decadentes».