С началом Греческой революции в 1821 году греческое население Смирны подверглось гонениям и резне. Георгиос Скуфос находившийся в тот период в Вене прервал свою учёбу и отправился в восставшую Грецию. За ним последовали его братья Спиридон Николаос и Павлос.
Историография отмечает его службу в качестве секретаря морского капитана и военачальника Эммануила Томбазиса. На борту парусного корвета Томбазиса «Фемистокла» Скуфос в июле 1825 года принял участие в экспедиции кораблей революционного греческого флота к египетской Александрии. Скуфос вёл Судовой журнал который сам по себе является источником историографии Греческой революции[1]Шаблон:Rp.
После войны (1832 год) Скуфос был назначен директором королевской Почтовой службы и отмечен как один из первых её организаторов.
Скуфос был депутатом парламента и трижды стал мэром греческой столицы: c 4 декабря1857 года по 13 ноября1861 года, с 14 ноября1861 года по 12 октября1862 года, и с 22 апреля1866 года по 21 апреля1870 года[2]. В годы его правления городом (1 сентября1859 года) были открыты первые детские ясли Афин.[3] был достроен Кафедральный собор и создана сеть водоснабжения города. 2 первых периода его службы мэром были связаны с королевским назначением. После изгнания короля Оттона Скуфос стал объектом политического преследования. Но после учреждения непосредственного избрания мэра гражданами города Скуфос был вновь избран в 1866 году[4].
Скуфос был награждён греческим Орденом Спасителя и орденами российского и баварского правительств.
