После смерти патриарха Феофана, в 1645 году был избран его преемником. После своего избрания он запросил ратификацию своих патриарших прав у султана Ибрагима и прибыл в Иерусалим, где был принят с большими почестями. Ему сразу же удалось добиться указа, в очередной раз закреплявшего право владения святынями Палестины за Иерусалимским патриархатом.
Файл:Model of the Holy Sepulchre (before 1649, New Jerus. museum) 01 by shakko.jpgМодель Храма Гроба Господня в Иерусалиме. Иерусалим, 1-я пол. 17 века. Кипарис, перламутр, сосновая кость. (Музей «Новый Иерусалим»).Патриарх Никон писал, что модель была привезена в Россию иерусалимским патриархом Паисием в 1649 году. Она стала для Никона одним из образцов для почти буквального копирования храма Гроба Господня на Русской земле. Известно, что такие модели изготовлялись в Иерусалиме и расходились по всему христианскому миру.
Прибыл в Москву в январе 1649 года за милостыней для храма Гроба Господня. Указал царю Алексею Михайловичу и патриарху Московскому Иосифу на несогласие в чинопоследованиях и обрядах Московской церкви с греческой[1]. 11 марта 1649 года возвел в сан митрополита архимандрита Никона (Минина), впоследствии патриарха. В этом же году посетил Троице-Сергиев монастырь[2]. В сопровождении Арсения Суханова выехал из Москвы 10 июня 1649 года и в августе того же года прибыл в Яссы.
В течение нескольких лет жил в Валахии, не желая возвращаться в Иерусалим, доколе на Константинопольском престоле оставался Парфений II, с которым враждовал[1]. В Тырговиште в 1650 году, вкупе с другими греческими иерархами, принимал участие в прениях о вере и обрядах с Сухановым, осудил сожжение афонскими монахами книг московской печати[1]. По сведениям, полученным Сухановым по прибытии в Константинополь в мае 1651 года, Паисий был причастен к организации убийства патриарха Парфения[1] (убит янычарами 16 мая 1651 года).
↑Чтения в Императорском обществе истории и древностей Российских при Московском университете. Повремённое издание. Кн. 2. М. Изд. Тип. Т. Рис. Ред. А.Н. Попов. 1879 г. Знатные богомольцы в Сергиевой Лавре с Востока, после преставления Преподобного Сергия до XVIII столетия. стр. 75.
_01_by_shakko.jpg){kind=link}